近日，实验室孟祥超教授课题组在国际顶尖期刊Nature Communications（《自然-通讯》）上发表了题为“Engineering active and robust alloy-based electrocatalyst by rapid Joule-heating toward ampere-level hydrogen evolution” （快速焦耳加热构建高效稳定合金电催化剂实现安培级制氢）的研究论文。
氢能作为一种零碳、高热值的清洁能源，在全球能源转型和应对气候变化方面扮演重要角色。按照制氢的三种方法，氢能分为灰氢、蓝氢、绿氢。其中，以可再生能源电解水制氢为代表的绿氢在生产过程中不产生CO2等温室气体，被广泛视为实现碳中和目标的重要路径之一。阴离子交换膜（AEM）制氢技术被认为是集碱性电解水（ALK）与质子交换膜电解水（PEM）优势于一体的第三代电解水制氢技术，具有高效率、低成本、快速启停等优势，但在大电流密度下电解槽系统活性和稳定性不足限制了其产业化应用。因此，开发大电流密度下高活性、性能稳定的碱性析氢催化剂是AEM制氢技术亟待解决的核心问题之一。
过渡金属Mo基合金因其可调的化学组成、电子结构以及高度的稳定性，被广泛研究并用作析氢电催化剂。通常，在合成过程中，高温（> 1300 K）能够促进合金的形成，为原子分散提供活化能，但也容易引起热力学驱动的原子聚集，进而影响电化学活性与稳定性。基于此，中国海洋大学孟祥超教授课题组提出了利用快速焦耳加热技术精准诱导RuMo合金的形成，实现了RuMo纳米合金在MoO2基底的高分散性构筑，从而合成高活性、高稳定性的合金电催化剂。同时，通过焦耳加热策略引入Ru元素后，催化剂的空位形成能（9.36 eV）以及Mo-o*反键能级能够得到有效的增加和提高，从而抑制了Mo元素的溶解，提升催化剂的稳定性（1 M KOH: 2000 h @ 1A cm-2）。并且，借助于RuMo纳米合金引入的不对称电场，能够有效调控界面水网络（氢键: 30-35; 键长: 2.37 Å-2.39 Å），促使快速的OH转移动力学，进而在电解水制氢方面表现出优异性能（1 M KOH: 256 mV @ 2A cm-2），实现AEM电解槽（RuMo@MoOx-JH（-）||NiFe-LDH（+））的低能耗制氢（3.82 kW h m-3 @ 300 mA cm-2）。这项工作为高分散纳米合金的制备提供了一种普适性的构筑方案，同时，也为理解电催化制氢反应过程机制提供了更多的理论依据。
（后排左四为本文第一作者赵展）
研究成果的第一完成单位是中国海洋大学海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室，孟祥超教授为唯一/独立通讯作者，文章第一作者是化学化工学院2023级海洋化学工程与技术专业博士生赵展。该工作得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金、山东省泰山学者项目以及学校学科建设等项目经费的大力支持。
论文信息：
Zhan Zhao, Jianpeng Sun, Xiang Li, Shiyu Qin, Chunhu Li, Zisheng Zhang, Zizhen Li and Xiangchao Meng*, Engineering active and robust alloy-based electrocatalyst by rapid Joule-heating toward ampere-level hydrogen evolution, Nature Communications 15:7475, (2024)
