近日，中国海洋大学海洋与大气学院的盛立芳教授团队在Science of The Total Environment和Atmospheric Environment先后在线发表了最新科研成果“PM2.5 source apportionment identified with total and soluble elements in positive matrix factorization”（总态元素与溶解态元素在正矩阵因子分解法对PM2.5源解析中的应用）和“Sulfate and nitrate elevation in reverse-transport dust plumes over coastal areas of China”（中国沿海地区沙尘气团回流过程中硫酸盐与硝酸盐浓度的升高）。该成果第一作者为海洋与大气学院博士研究生李文帅，通讯作者为盛立芳教授和周杨副教授。
沙尘长距离传输过程中其表面硫酸盐与硝酸盐的二次生成会显著影响沙尘的吸湿性、辐射特性、酸度等理化性质。为评估沙尘气团长距离传输过程中二次硫酸盐与二次硝酸盐的水平，本研究于2017年和2018年春季在青岛市（八关山气象台大气研究观测站）对大气细粒子（PM2.5）进行了采集并对其化学组分进行了分析，利用了三次“沙尘回流”事件对沙尘气团中沙尘源与二次源对硫酸盐与硝酸盐的贡献及相关影响因素进行了研究。
研究结果表明，自江淮流域回流至青岛的沙尘气团在传输过程中二次SO42−与二次NO3−的浓度显著升高，且占总SO42−（或NO3−）的90%以上，其中20.8%−43.1%的二次NO3−在沙尘表面生成，单位质量沙尘上生成的NO3−可达0.4 μg·μg−1以上。相比之下，在华北至渤海地区发生回流的沙尘气团在传输过程中二次SO42−与二次NO3−的生成过程显著较弱，沙尘表面生成的二次NO3−占总二次NO3−的约22.7%，单位质量沙尘上生成的NO3−低于0.2 μg·μg−1。结合HYSPLIT模式、PSCF和全国空气质量监测站数据研究发现，沙尘传输过程中气团中的前体物浓度水平与大气贫氨/富氨状态，以及相对湿度是影响沙尘气团中硫酸盐与硝酸盐二次生成的关键因素，光化学反应与非均相过程均起到了关键作用。
图1. 三次沙尘回流事件期间沙尘源与二次源中NO3−和SO42−浓度（折线）及占比（填色）的时间序列。“DRT”表示沙尘回流，“On-Dust NO3−”表示沙尘表面二次生成的NO3−，“Isolated NO3−”表示非沙尘表面二次生成的NO3−。
老化沙尘的定量评估一直是难以解决的源解析问题。以往的PMF源解析工作中，总态元素常被视作有效示踪物，而溶解态元素因在气溶胶中的占比较低往往被忽略。但溶解态元素往往与总态元素具有不同的来源或者老化过程，可以表征一些特殊的大气污染来源。为了探寻溶解态元素应用于PMF中解析老化沙尘源的能力，本研究对四组数据方案的PMF源解析结果进行了研究。四组数据分别为水溶性离子(water-soluble ions)+OC+EC（简称IC方案）、IC方案+总态元素（total element）（简称ICTE方案）、IC方案+溶解态元素（soluble element）（简称ICSE方案）、以及ICTE方案+溶解态元素（简称ICAE方案），其中后三组包含元素的数据方案统称为CE方案。利用上述四组数据方案均可解析出四类大气污染源，分别为二次气溶胶、海盐、生物质燃烧和沙尘。因包含元素数据，CE方案可识别出机动车+煤炭燃烧源、船舶排放、垃圾焚烧和工业源。
与传统的ICTE方案相比，加入溶解态元素之后，原因子对PM2.5的贡献的变化不大，表明ICAE方案的PMF解析结果具有较高的稳定性。但是因同时包含总态元素和溶解态元素，ICAE方案的PMF分析结果可区分老化沙尘和新鲜沙尘，并从工业源中识别出飞灰和老化工业源污染物。虽然ICAE方案源解析结果同常规的ICTA方案没有明显区别，但能够更精细化地表征污染的来源和发展过程，尤其是沙尘气团的老化过程，表现在老化沙尘因子的峰值滞后于新鲜沙尘因子的特征。该研究表明，在PMF中使用溶解态元素对老化气溶胶的判定和大气污染物源精细化解析具有潜在的应用价值。
图2. 溶解态元素在PMF源解析技术中的应用示意图
发表文章列表：
Li, W., Qi, Y., Qu, W., Qu, W., Shi, J., Zhang, D., Liu, Y., Zhang, Y., Zhang, W., Ren, D., Ma, Y., Wang, X., Yi, L., Sheng, L., Zhou, Y., 2023. PM2.5 source apportionment identified with total and soluble elements in positive matrix factorization. Sci. Total Environ. 858, 159948.
Li, W., Qi, Y., Qu, W., Qu, W., Shi, J., Zhang, D., Liu, Y., Wu, F., Ma, Y., Zhang, Y., Ren, D., Du, X., Yang, S., Wang, X., Yi, L., Gao, X., Wang, W., Ma, Y., Sheng, L., Zhou, Y., 2023. Sulfate and nitrate elevation in reverse-transport dust plumes over coastal areas of China. Atmos. Environ. 295, 119518.
文章链接：
https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2022.159948; https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2022.119518